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C. R. Acad. Sci. Paris, t. 327, Skrie II b, p. 1101-1106, 1999 Physicochimie/Pbysica/ chemistry (Mkcanique des fluideslfluid mechanics)
Mouvements capillaires durant le sbchage d’une p5te granulaire Philippe COUSSOT, Claude GAUTHIER, Djaouida NAD JI, Jean-Claude BORGOTTI, Philippe VII?, Franqois BERTRAND
Laboratoire des matkiaux et des structures du g6nie civil, UMR 113 LCPC-CNRS, 2, allBe Kepler, 77420 Champs-sur-Marne, France
E-mail : [email protected]
(Re9u le 9 novembre 1998, accept6 apres revision le 10 mai 1999)
R&urn& Au tours de la premiere phase du sechage lent d’un empilement granulaire fin, les mouvements capillaires sont essentiels et la distribution de tailles de pore les gouverne. Des couches profondes formees de gros grains peuvent &tre prioritairement envahies par l’air, et la vitesse de sechage est contr616e par les caracteristiques des couches situees p&s de la surface libre. 0 1999 Academic des scienceskditions scientifiques et medicales Elsevier SAS
empilement granulaire 1 evaporation / capillaritk 1 percolation
Capillary motions during the drying of a granular paste
Abstract. During the first stage of the slow drying of a liquid within a bead pack, capillary liquid transfers dominate and are governed by the pore size distribution. Deep layers made of coarse grains can be invaded first by air; and the drying rate is controlled by the characteristics of the layers close to the free su$ace. 0 1999 Academic des sciences/I?ditions scienti$ques et medicales Elsevier SAS
bead pack / evaporation / capillarity /percolation
Abridged English Version
Building materials are submitted to imbibition-drying cycles which seriously affect their durability. In contrast to rapid drying under heating [l], the slow drying of a porous medium at ambient temperature is mainly controlled by evaporation along the free surface of the sample and by capillary effects. Here we show that the pore size distribution plays a major role in drying characteristics. We consider the drying of a bead pack saturated with water. The cylindrical sample is made of one, two, or three, layers of beads of different sizes. Evaporation is possible only through the top surface of the cylinder, and gravity effects remain negligible. The mean water content (c$) at different distances from the bottom is estimated (within 2.5 % in terms of @) with the help of a gamma-ray beam.
As long as there is a liquid layer close to the sample top and connected to the rest of the liquid, the evaporation occurs mainly along the upper liquid-air interface, and the liquid is drained from the interior of the sample. During this stage the drying rate remains relatively large and constant [3].
Note prbsentke par Pierre-Gilles de GENNES.
1287.4620/99/032701101 0 1999 AcadCmie des science&ditions scientifiques et m&bales Elsevier SAS. Tous droits r&en& 1101
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Afterwards, it decreases significantly. This transition is associated with a percolation phenomenon: below a critical water content, the liquid network has different characteristics: at best the largest initial liquid volumes are connected via thin liquid films. The flow velocity through the liquid network under a given pressure drop is now much smaller. As a first approximation, we can assume that, during these stages, surface tension effects have time to equilibrate the liquid distribution within the porous medium, so that at each step the next largest pores are invaded by air [4]. This is the mechanism of invasion percolation in drainage [5]. In this case the heterogeneity of pore size can play a significant role in the propagation of the air front [6], and air intrusion can take the form of capillary digitation [.5]. Our experimental observations on model systems agree with these considerations.
With a bead pack made of large particles 140-46 pm] in the top layer and small particles in the bottom layer [22-28 pm], air rapidly penetrates the top layer (figure la) and the drying rate is constant, while the bottom layer remains almost saturated. The duration of this period is proportional to the thickness of the top layer [7]. In a second stage the drying rate is much smaller, which corresponds to a decrease of $J in the bottom layer. In the opposite situation (large particles in the bottom layer), air first invades the bottom layer (figure Ib) via the top layer. Below a critical value of @ in the bottom layer, @ starts decreasing in the top layer. During these stages the drying rate remains constant, which means that it is effectively controlled by the conditions close to the free surface of the sample, as long as a continuous liquid network exists up to this surface. This phenomenon had already been observed on a sand heap with a destructive method [7].
Remark that this phenomenon of heterogeneous draining can occur (figure Ic) even under conditions of slight heterogeneity in pore size distribution [8], probably resulting from a segregation during mixing or boundary effects. It is also worth noting that the water content remains roughly uniform within the sample during the ultimate stage of drying, which confirms the strong influence of capillary effects. A similar result was obtained with a porous rock [9]. Another experiment with a sample made of three different layers of beads makes it possible to check the generality of this analysis. The central layer made of the largest beads first drains while the water content in the other layers does not vary. Then the bottom layer and the top layer successively drain (figure Id). The drying rate remains constant during these stages which again indicates a control of the top layer.
1. Introduction
Les materiaux poreux au contact de l’atmosphere (roches, sols, chausdes, b&on, plltre, etc.) sont sou- mis a des cycles d’imbibition-sechage qui conditionnent leur durabilite. Les processus de stchage d’un ma&au poreux au contact d’une source de chaleur ont fait l’objet de nombreuses modelisations ther- modynamiques relativement complexes car, outre les flux liquides, il est a priori necessaire de prendre en compte les gradients de temperature et de pression ainsi que les phenomenes de vaporisation et, Cven- tuellement, de condensation a I’interieur du mattriau [ 11. Le sechage lent a temperature ambiante sous l’action d’un courant de convection le long d’une surface libre est cependant le processus le plus courant pour les materiaux ci-dessus. Dans ce cas, l’evaporation se produit essentiellement le long de la surface libre et, si les effets de la gravite sont negligeables, les mouvements de liquide resultant d’effets capillai- res sont essentiels [2]. Nous montrons ici experimentalement que la distribution de tailles de pore au sein de l’echantillon joue un role essentiel sur l’evolution de la teneur en eau.
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Mouvements capillaires durant le skhage d’une p5te granulaire
2. ProcCdure expkimentale
Nous nous interessons au sechage a l’air ambiant d’empilements de billes de verre de taille donnee satures d’eau. Ces empilements on Cte r&lisCs en melangeant ces billes avec l’eau a une concentration proche de la concentration d’entassement maximal. La pate liquide obtenue a ensuite CtC placee dans un recipient cylindrique dont le fond Ctait constitue d’un filtre de mailles plus petites que le diambtre des billes. En reglant la pression imposee sous le filtre, on a pu ainsi progressivement augmenter la concentration solide de la pate jusqu’a sa valeur maximale correspondant a la configuration particuliere des particules, l’echantillon restant cependant sature. Une seconde couche de pate contenant des billes d’une autre taille pouvait alors &re ajoutee sur la surface superieure du premier melange et la teneur en eau a nouveau ajustee par filtration. Le fond de l’echantillon a ensuite Cte hermetiquement ferme puis on a la&C s&her l’echantillon dans une piece a temperature ambiante (20 “C f 2 “C), l’evaporation &ant seulement possible par la surface superieure de l’echantillon.
L’echantillon &tit place sur une balance de facon a enregistrer l’evolution de son poids au cours du temps. Cependant, compte tenu de l’absence de controle des mouvements d’air prbs de la surface d’eva- poration, la valeur exacte de la vitesse de sechage au tours du temps ne constitue pas une donnee perti- nente. Nous nous bornerons done a indiquer les moments ou la valeur de la vitesse de sechage a varie significativement et durablement. La concentration en eau au sein de l’empilement Ctait par ailleurs rC- gulierement mesuree par gamma densimCtrie, m&ode d’exploration non destructive. Cet appareil enre- gistrait le rayonnement gamma a 662 keV du Cs13’ avec un faisceau cylindrique de 5 mm de diametre. Le faisceau Ctait dirige vers l’axe central de l’echantillon, ce dernier &ant progressivement tourni: autour de cet axe. Une mesure Ctait enregistree a chaque nouvelle position (tous les lo”), si bien que la moyenne de l’atdnuation du signal correspond a la densite d’eau moyenne le long d’un diametre de l’echantillon a une hauteur don&e (et non 21 la densite d’eau moyenne dans une tranche a cette mCme hauteur). Le logarithme de l’attenuation du signal &ant proportionnel a la combinaison lineaire des fractions occupees par les differents milieux traverses par le faisceau, on peut deduire facilement la fraction d’eau a un instant donne en retirant la valeur (du logarithme de l’attenuation) obtenue apres sechage complet. L’incertitude sur chaque point de mesure est de l’ordre de 2,5 % en teneur en eau.
3. Rhultats et discussion
Le rayon des billes (R) et l’epaisseur de l’empilement (h) (qui est aussi sa dimension caracteristique) sont suffisamment petits pour que les effets de la gravite (g) soient totalement negligeables, c’est-a-dire que (pghrln) < < 1 ou o est la tension superficielle du liquide et I la taille caracteristique des plus gros pores (I est de l’ordre d’une fraction de R) que nous nommerons << poches >j. Dans ces conditions, les gradients de temperature sont negligeables et, tant que l’evaporation est possible le long de la surface libre, la pression de vapeur saturante est atteinte a l’interieur du materiau, si bien que l’evaporation est negligeable au sein de l’empilement. Par consequent, tant qu’il existe un reseau continu de liquide joignant l’interieur de l’empilement et la surface libre, l’evaporation se produit essentiellement le long de la surface libre [3]. Durant cette phase (assez longue), le taux d’evaporation reste relativement grand et pratiquement constant, puis il decroit [3]. On associe en general cette transition au fait que le reseau liquide devient brutalement discontinu en de@ d’une certaine teneur en eau. 11 s’agit done d’un phenombne de percolation. En fait, la premiere phase correspond sans aucun doute a l’existence d’un reseau de poches de liquide directement connectees d’un volume de l’ordre de celui des particules, alors que, dans la seconde phase, il subsiste au mieux un reseau de poches connectees par de minces films liquides. Dans ce dernier cas, la vitesse de circulation du liquide sous l’action d’une difference de pression donnee est nettement plus faible que lorsque le liquide peut s’ecouler a n-avers un reseau continu de poches.
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De facon a respecter l’equilibre de la pression le long de l’interface eau-air, les creux de plus grande moyenne courbure se forment d’abord tous en meme temps, puis des creux plus petits, jusqu’au moment oti il n’est plus possible d’extraire du liquide sans penetrer plus avant au sein du reseau poreux. Alors s’ouvre, entre des particules voisines, une courte conduite d’air correspondant au plus grand rayon de courbure. Lorsque cette breche est ouverte, Pair a pen&e un nouveau domaine sit& aux alentours de la seconde couche de particules et le processus d’avancement du front d’air peut se poursuivre. Ces principes peuvent Ctre Ctendus a l’entree d’air dans l’ensemble du milieu granulaire et l’on pourra se contenter de cette approche simplifiee : on suppose que l’air pen&e successivement dans les pores de plus grandes dimensions et situ& a la front&e du front d’air (percolation par invasion) [4]. Le phenomene CtudiC est alors analogue a celui d’un drainage a faible vitesse regie par un mecanisme de percolation d’invasion [5]. Dans ce cas, on sait que 1’hCtCrogCnCid de la taille des pores joue un role considerable vis-a-vis de la propagation du front d’air [6] et que l’intrusion d’air peut prendre la forme d’une digitation capillaire [5].
Dans un empilement granulaire constitue en haut de particules de grande taille (40-46 pm) et en bas de petites particules (22-28 pm), la plupart des grands rayons de courbure se trouvent dans la partie haute, ce qui permet a l’air d’entrer largement dans cette partie avant de penetrer dans la partie basse. Ainsi, on constate (figure la) que, durant la premiere phase du stchage, la teneur en eau dans la partie haute decroit progressivement, alors qu’en parallele, le taux d’evaporation est constant. Cette periode est clairement associee au temps de vidange partielle de la region constitute de grosses particules puisque nous avons constate, comme d’autres auteurs auparavant [7], que sa duree est approximative- ment proportionnelle a l’epaisseur de cette region. F’uis, brutalement, le taux d’evaporation se fixe a une nouvelle valeur plus faible. Cela correspond done au debut de la seconde phase d&rite prtcedemment qui est associe au seuil de percolation du reseau de poches. Dans ce cas, un reseau continu de poches peut continuer d’exister dans la pat-tie basse formee des petites particules, mais, pour s’evacuer, le liquide doit, de toute facon, traverser la pat-tie superieure.
Dans la situation opposee (grosses particules en bas, petites en haut), l’air pen&e necessairement au depart a travers le reseau fin superieur, puis, dbs qu’un chemin continu d’air a rejoint le reseau grossier, l’intrusion d’air se poursuit ensuite essentiellement au niveau du reseau inferieur jusqu’au moment ou le seuil de percolation est atteint dans cette region (fisure Ib). A partir de la, le reseau superieur se vide a son tour progressivement de liquide jusqu’a atteindre aussi son seuil de percolation. Durant ces deux premieres phases, la vitesse d’evaporation reste a peu prbs constante et egale a celle obtenue durant la premiere phase dans l’experience precedente. Ce sont done les caracteristiques du reseau liquide pres de la surface libre qui imposent la vitesse de sechage de l’echantillon. Ce phenomene, analogue a celui observe dans le cas d’un processus d’invasion for&e [6], avait deja CtC mis en evidence de man&e approximative dans le cas du sechage a l’aide de mesures par une methode destructive de la teneur en eau a l’interieur d’un tas de sable [7]. Notons que le phenomene de vidange preferentielle des gros pores situ& en bas de l’empilement peut aussi se produire lorsque le gradient de tailles de pore est tres faible [El. 11 en est ainsi au sein d’un empilement de billes (45-90 pm) oh il subsiste, malgre le soin apporte a la realisation de cet empilement, un leger gradient de porosite (la teneur en eau varie de 25 a 28 %) resultant de phenomenes de segregation durant la preparation ou d’un effet de bord. Dans ce cas, le gradient de porosite est done associable a un gradient de distribution de tailles de pore, ce qui explique la vidange preferentielle initiale par le bas de 1’6chantillon (figure Ic).
11 est aussi interessant de constater que mCme dans les phases ultimes du sechage, la teneur en eau au sein d’un Cchantillon a peu pres homogene reste pratiquement constante (figure Ic). Cela montre que les phenomenes capillaires sont effectivement cruciaux : en imposant un Cquilibre du rayon de courbure des interfaces, ils permettent une vidange successive de volumes de liquide de taille decroissante. Ce resultat est globalement analogue a celui observe par IRM lors du sechage lent d’une pierce de Caen [9]
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dont I’ensemble de la surface externe Ctait expose a l’air ambiant. Dans ce cas, la teneur en eau reste uniforme tant que sa valeur moyenne est superieure a 2 % environ. En dessous de cette limite, un front set se propage vers le centre de la Pierre.
Enfin, une experience avec un Cchantillon compose de trois couches de melanges form& avec des particules de tailles differentes permet de valider notre comprehension generale du sechage des empilements granulaires. La couche centrale, formee des plus grosses particules, commence a se vidanger la premiere, alors que la teneur en eau dans les autres couches ne varie pratiquement pas. Puis, c’est au tour des deux autres couches de se vidanger successivement (la couche formee des particules de taille moyenne d’abord) (figure Id). La vitesse d’bvaporation est constante durant ces trois premieres phases, ce qui indique que la couche fine pres de la surface contrble le phenomene.
4. Conclusion
Ces resultats montrent l’influence decisive de la taille des particules sur les caracteristiques du sechage au sein d’un empilement de grains. On constate d’abord qu’il est possible d’acceltrer significativement le sechage en plagant les grains de taille croissante vers le bas de l’echantillon (ou bien de le ralentir par I’operation inverse). Ainsi, les intrusions significatives d’air se produisent d’abord dans les regions basses de l’echantillon, puis, de plus en plus haut, jusqu’a gagner la demiere couche de particules situee p&s de la surface libre. Pendant tout le temps qui precede ce moment, l’evaporation se produit essentiellement le long de la surface libre, provoquant ainsi un mouvement de liquide a travers le reseau continu form6 entre la surface libre et l’interieur de l’echantillon. Ce mouvement de liquide peut Ctre essentiel vis-a-vis des transports de particules ou de sels a travers les materiaux poreux reels.
Remerciements. Ce travail a bCnCficiC de discussions fructueuses avec Olivier Pitois et Jean-Pierre Hulin. Nous remercions deux rapporteurs anonymes pour leur conseils.
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