Plasmons de surface autour d'une cavite situee dans un metal semi-infini

ANDRE RONVEAUX ET ALAIN MOUSSIAUX Dc;[)ortettzetzt rle Physiqrrr, FrzcrrltPs Ut~i~~c~,:citrrir~.c Notrr-Drrtrre rle Itr Prrix, 5000 Nrrtr~rrr, Belgiqrte

R e ~ u le 16 novembre 1977

Les equations donnant les modes propres d'oscillations des plasmons de sulfilce autour d'une cavitk situee $1 I'interieur d'un metal semi-infini sont etablies. Les modes sont calculks a I'ortlre le plus bas pour tout I, trr et permettent tl'obtenir le terme dominant dans I'interaction de Van cler Waals entre le trou et la surf:~ce. La rnethode, ~~tilisant des transfol-m:~tions tle Hankel, peut s'etentlre facilement h I'eti~de de cavites situkes dans un film ou dans une supel.position cle films.

The equatrons glvrng the plopel modes ofosclllatlon of the surface pl,lsmons '11 ound a cavrty In the Interro~ of a semi-~nfin~te metal ale establrshed These modes ale calculated to the lowest oldel for any I. t t ~ , 'lnd the doni~nant telm In the V,ln der W'lals ~nte lac t~on between the hole ;lnd the sul-face c,ln be obta~ned fiom them The method, whlch uses Hankel t ~ a n s f o ~ nis, can easrly be extended to the study of c a v ~ t ~ e s located rn a film 01 In n supel posrt~on of films

C.tn J I'hy\ .56.190 (1978) [Jou~nal t~ansl,)tlon]

Introduction au limite suivant pour la fonction potentielle V(v) Dans un travail prCcCdent (I), nous avons obtenu solution de 1'Cquation de ~ a p l a c e en tous poiilts

les modes d'oscillations des plasmons de surfaces n ' a ~ ~ a r t e n a n t Pas aux surfaces: autour de deux spheres ou cavitCs de rayon quel- V(v) continue A la traversie de chaque surface conque.

La gkoinetrie considCrCe dans ce travail (sphere et [I] avIN avoUT

{ X = & r sur chaque surface plan) est un cas particulier du probleme des deux spheres, mais le calcul explicite des modes limites lorsque le rayon d'une des deux sph6res tend vers l'infini est malais6 (2).

Les modes propres du plan is016 sont en effet infiniment dCgCnCrCs et la prCsence de la cavitC ne Eve que partiellement cette dCgCnCrescence qui reste d'ailleurs infinie. La prCsence, dans les modes, de constantes et de fonctions arbitraires traduit nlathCmatiquement cette difficult6 que l'on surmonte en utilisant une technique classique de transforma- tion integrale. La gCoinCtrie iinpose ici l'emploi de la transformation de Hankel.

La coilfiguration sphere plan se rencontre dans un grand noinbre de situations ou I'interaction de Van der Waals par plasnlons de surface peut jouer un r6le important. Citoils le probleme des "Voids" B proximitt5 de surface plane dans les rkacteurs nuclCaires ou le probleme d'adsorption d'une parti- cule sur un mCtal. I I

I1 Ctait donc important d'effectuer une analyse dCtaillCe de ces modes d'oscillations malgrC l'exis- tence de travaux analogues. Signalons dans l'ap- proximation dipolaire, l'approche de Schineitz et Lucas (3) et I'approche de Ohtaka et Lucas (4) ~~tilisant la fonction de Green de la sphere image.

Formulation mathkmatique Dans I'approximation habituelle qui consiste B

nCgliger le retard, les modes propres des plasmons de surfaces sont donnCs en gCilCral par le problZme FIG. 1. Geornttrie plano-sphtrique.

Can

. J. P

hys.

Dow

nloa

ded

from

ww

w.n

rcre

sear

chpr

ess.

com

by

Uni

vers

ity o

f N

orth

Dak

ota

on 1

2/20

/14

For

pers

onal

use

onl

y.

RONVEAUX ET MOUSSIAUX 49 1

La constante ditlectrique &(a) pour un inttal simple est donnte par

[2 I &(a) = 1 - wp2/02

ou wp est la frtquence de plasma du mttal

[3 I op2 = 4nne2/i7t

La "gtomttrie compltinentaire" qui Cchange le mttal et le vide conduit 2 des illodes op, lits aux modes Ctudits dans ce travail a,, par la relation fondamentale :

infini sous le plan: la rtgion 3, l'exttrieur de la sphkre dans la partie suptrieure du plan. Les co- ordonntes sphtriques sont centrtes sur la sphkre, et le plan est situe A I'altitude z = - lzol. La com- plexitt des calculs vient du raccord sur la sphkre et sur le plan des coordonntes sphtriques (r., 0, 4) et cylindriques (p, z, 4). La stparation de,l'tquation de Laplace par rapport 4 engendre des solutions Ccrites sous la forine cos 1114, sin in4 et l'entier m reste le seul "bon noinbre quantique". Nous dCri- verons les tquations avec la reprtsentation cos m4.

[4 I 2 2 a,, + ovo2 = a,

L~ sphkre et la plan divise l'espace ell trois Conditions limites et equations aux valeurs propres (voir fig. 1). La rtgion 1 reprtseilte l'espace seini- Le potentiel dans les trois rigions est donnt par (5):

[5] Vl(p, z, 4) = f Som ~~"" ( l c ) e+*['+lzollJ,,t(/cp) cos nt'0 dk 111'= 0

m m m 111'=1

[6] V2(p, z , 4) = x S ~ ~ " " ( l c ) e-*'" l z O I 1 JIlIr(kp) cos m 3 dk + x x ~," ' r . -"+ "P,"l'(cos 0) cos m'4 111'=O 0 1=0 111'=0

(a) Les conditions liinites a l'interface 2 et 3 donnent les deux sCries de relations suivantes, apr2s multi- plication par les fonctions de Legendre P,"' (cos 0) et inttgration sur la sphkre (0 I 0 < n ; 0 I 4 I 2n):

v31r=R = v21r=R.

avec

RqAA," (4 + "I)! - - ~ - ' q + l ) ~ , , , (q + m)! 2q + 1 (q - l?t)! + ----- So dti ~ ~ ( r r ) eel1 f ~ ( u , 5) "q - nz)! 21zol

et 5 = R/lzol, tr = k lzol et x = cos 0. ( 2 ) av3/a~~~r,R = ~ ( a v ~ / a ~ ~ ) l , , ~

L'Climination de Aqm donne :

avec bqm = Cqm/Rq. (b) Les conditions limites appliqutes cette fois a l'interface 1 et 2 donnent pour chaque m = m' deux

nouvelles stries de relations entre les inconnues discrktes b,"' et les fonctions inconnues Blm(u) et BZm(u). - (1) Vl I , = - l z o l - v21z=-lzo,

Les variables k, p, et cos 0 sont lits aux variables u, ct par les relations: u = klzol, p = ctlzol et cos 0 = - 11 Jm.

Can

. J. P

hys.

Dow

nloa

ded

from

ww

w.n

rcre

sear

chpr

ess.

com

by

Uni

vers

ity o

f N

orth

Dak

ota

on 1

2/20

/14

For

pers

onal

use

onl

y.

492 C A N . J . PHYS. VOL. 56. 1978

Les facteurs r-( '+') et P,"'(cos 8) de V2 sont fonctions de z et engendrent deux contributions diffkrentes dans la relation [13].

La dCrivCe (a(r-(l+l))]/azl,,-zo est contenue dans le terme en Pln'. La derivCe i3[P,11'(cos 8)]/azlz=-,, est contenue dans les termes en P,"' et PI-,"' utilisant la relation de recurrence:

C141 d P "'(x) (x2 - 1) = lxPp(x) - (1 + nz)P,- ,"'(x)

dx

La fonction inconnue BIrn(u) + EB~"'(u) est connue par la transformCe inverse de Hankel de la relation [I31 (6):

Les fonctions X2(u) et X3(u) sont dCfinies par:

Le thCor2me d'inversion de Hankel donne Cgalement la fonction Bln'(u) - BZn'(u) :

avec

c171 a - 1 2 ( 1 1 1) /2 p; (J-) J~IULO X1(u) = Som (1 + a )

L'Climination de la fonction Bln'(u) donne la deuxi2me relation fondamentale entre les B2"'(u) et les b,"'. m

1181 (1 + E)B~I"(U) = z k1bp[~(21 + 1)X3 + ~ ( 1 + m)X2 - uXl] l = m

Avant de terminer lYClimination des B2"' (u) il est utile de calculer d'abord l'expression

Le dtveloppement suivant, obtenu par identification, et qui apparait dans la dkfinition de f,"'(u, k), semble connu uniquement lorsque m = 0 (7).

L'orthogonalitC des fonctions de Legendre associCes donne alors immkdiatement :

C211 fq"'(u6) = (- 2 ( 5 ~ ) ~ 2q + l ( q - m)!

et aprbs dkrivation.

Can

. J. P

hys.

Dow

nloa

ded

from

ww

w.n

rcre

sear

chpr

ess.

com

by

Uni

vers

ity o

f N

orth

Dak

ota

on 1

2/20

/14

For

pers

onal

use

onl

y.

RONVEAUX E T MOUSSIAUX 493

Le systeme liniaire et homogene liant les constantes b,"' est obtenu par Climination de Bzl"(zc) entre [ l l ] et [ 1 8 ] et s'Ccrit sous la forme:

Chaque intCgrale dans les termes correctifs est une intCgrale double sur le domaine u 2 0, a 2 0; apres interversion des limites d'intkgration on utilise les relations (8).

n - m)! -l1l(x) = L-P,,"'(~)(- 1)" ( n + m)!

Sous forme condensCe, chaque valeur de I?? engendre alors le systeme suivant:

ou 1'CICment de matrices A,,"' est donnC par:

1 ( I cq+i'+lF A,,' = + ~ ) ( l + ~ ) 6 , [ + ( 1 - 3-

q + 1 (q + m)! 9 ,

Modification des modes a l'ordre le plus bas Le long de chaque parallele ti la diagonale inverse q + I est constant et par consequent la correction la

plus basse pour chaque mode est donnCe par le terme diagonal :

(* + E ) ( 1 + E ) + Szn+Lanll = 0

n ( -1 )" a,1,1 = ( 1 - 4 - n + 1 (n + m)!

{(2n + 1)&X3 + ~ ( n + m)XZ - X I )

/ xi = som xi(.) e-Y un du, i = 2,3

\

L'Cquation du second degrC donne immkdiatement la correction la plus basse des modes du plan et du trou : Plan :

Trou:

(n - m)! E,,,,,, = - 1 - 4n (n + 1 - m)S2n+11,,m

( n + m)!

n n(2n + 1)' ( n - m)! E n , , = - -

n + 1 + ( n + 1)' ( n + m)! (n + 1 - m)S2n+11,,,

Can

. J. P

hys.

Dow

nloa

ded

from

ww

w.n

rcre

sear

chpr

ess.

com

by

Uni

vers

ity o

f N

orth

Dak

ota

on 1

2/20

/14

For

pers

onal

use

onl

y.

194 C A N . .I . I'HYS. V O L . 56. 1978

avec

c291

La relation de recurrence suivante est utilisCe pour simplifier le terme correctif de [26] (9):

P O I (212 + l)xP,,"'(x) - (n + in) PI,- ,"I = (n + 1 - 117) PI,+

L'Cquation d'ttat du gaz Clectronique:

donne les pulsations des modes de plasmons de surface du plan et du trou:

(n - nz)! (12 + 1 - 112)5~~~+ 1111,111

Les commentaires suivants dCduits des relations [32] inttgrales de couplage. Les tableaux 2 et 3 donneilt et [33] sont immCdiats. les valeurs propres E,,,,,, pour la cavitC et le plan. Les

(I) Le mode monopolaire 12 = 0 du trou n'est pas tableaux 4 et 5 donnent les carrCs des frkquences modifit par la prisence du plan quelle que soit la pour la cavitt et le plan. distance B celui-ci. Cette propriCtt est exacte et pas Les intigrales de couplage peuvent sYCcrire expli- seulement B l'ordre le plus bas (Cq. 25). citement pour tout (i7, nz), mais l'expression, fort

(2) Les carrts des modes du trou et du plan s'tcar- encombrante ( l l ) , ne prtsente pas grand inttret. tent symktriquement (B l'ordre le plus bas) des modes non perturb& ( a -, w f Am).

(3) Les modes dipolaires (12 = 1, 111 = f 1, 0) sont modifiCs dans le rapport (R,/l~,1)~ = c3 comme dans le cas de deux cavitks.

(4) La correction au premier ordre en frCquence du mode (1, 0) du trou (dipole perpendiculaire au plan) est double de la correction des modes (1, 1) (dipoles parallkles au plan). Cette propriCtt est identique B celle rencontrte dans les cavitCs alignies.

(5) La relation fondamentale (4) permet de trans- poser les propriCtCs de la cavitC situCe dans le 1nCta1 semi-infini aux propriCtCs de la particule sphCrique devant un plan. Les corrections en frCquences sont identiques au signe prks.

Interaction de Van der Waals L'interaction de Van der Waals W se calcule, con-

naissant tous les modes, par la relation de Van Kampen et al. (10):

TABLEAU I . Integrale de couplage I,,,,,,

TABLEAU 2. Modes du trou (E ,,,,,,I

TABLEAU 3. Modes du plan (E ,,,,,,)

112

ou la sommation s'Ctend a tous les modes perturbis en tenant compte des dCgCntrescences. I I 0 1 2

Les differentes frtquences sont calculCes dans les o - 1 tableaux 1 a 5 jusqu'au mode quadripolaire B I'ordre 1 - 1 - k 3 - 1 - +k3 le plus significatif en RID. Le tableau 1 donne les - 1 - + k s - 1 - k s - 1 - its

Can

. J. P

hys.

Dow

nloa

ded

from

ww

w.n

rcre

sear

chpr

ess.

com

by

Uni

vers

ity o

f N

orth

Dak

ota

on 1

2/20

/14

For

pers

onal

use

onl

y.

RONVEAUX ET MOUSSIAUX 495

TABLEAU 4. Modes du trou (a,,,,;) TABLEAU 5. Modes du plan (a,,,,,:)

Lorsque l'on se limite au premier terme correctif, la somme 1341 Porte uniquement sur les Inodes (1, 0) d'un systeme homogene de deux Cquatious intkgrales et (1, + 1) de la cavitC et du plan. de Fredholm couplCes (12).

L'interaction se rCduit 9: Soient a,@, 4) et as(p, 4) les densitis superficielles de charges situCes respectivement sur la cavitt (Void)

C351 W,(D) = -'%[a 8 - &-I et sur le plan, aux points r(0, 4) et p(p, +) (fig. 1). Soiect quatre opCrateurs intCgraux agissant sur

Extensions et conclusions les fonctions inconnues a, et as, dCfinis par les Ce probleme se r a i n h e tgalement B la rCsolution relations suivantes:

So2' d$', dpt Kssas = as(pl, ml) COB (P - PI. 3) =

IIP(P, $1 - P(P', +11112- -

av(Q1, 4') c,, (, - , ,) svav =&En d$r del I If(,,, $1 - ,./(ef, +1)112

m a S ( P ' ~ ) cos (p - r, z )

Le systeine intCgral s'Ccrit:

[(A + 1) + (A - 1) Kvvl av = Kvsas

Ksvav = [(A + 1) + (A - 1) Kss1 as = (A + 1) as

Les opCrateurs K,, ne sont pas symCtriques (sauf 1'opCrateur Kvv 011 Kvv(r, r ') = KVv(r1, r)) et le cou- plage n'est pas syinktrique Ksv # Kvs.

Les optrateurs de couplage Ksv et Kvs sont bornCs donc de type Hilbert-Schmidt; 1'opCrateur Kvv est compact inais non Hilbert-Schmidt. Kv, est Cgaleinent compact malgrC des liinites d'intigration infinies. Lorsqiie la cavitC est situCe & grande distance du plan (RID = 5 << ) le dCveloppeinent des modes en sCrie de puissance de RID s'impose naturellement.

Lorsque la cavite est proche du plan de dCveloppe- inent multipolaire pl6cCdent n'est plus commode Ctant donilC l'apparition de multipole d'ordre de plus en plus grands. L'approche intkgrale reste Cvidemment applicable. De plus, elle fo~irnit Cgale-

ment les densitis superficielles de charges qui ne sont obtenues qu'indirectement dails la prksentation multipolaire.

Les cominentaires dans la quatrieme partie rCsu- lnent les propriCtCs des modes de la cavitC et du plan. L'interaction de Van der Waals dipend du rapport RID & la puissance 3, alors que cette puissance est 6 pour deux spheres Cgales. La diflirence de comporte- nient est connu depuis longtellips et ttablie dans des contextes tres variis.

La gtomttrie examinCe dans ce travail nous selnble suffiseminent iinportante que pour justifier l'appareil- lage inathCinatique assez lourd utilisC. Les rCsultats exacts obtenus peuvent &tre en principe dCveloppCs jusqu'a un ordre quelconque. La technique d'Cli-

Can

. J. P

hys.

Dow

nloa

ded

from

ww

w.n

rcre

sear

chpr

ess.

com

by

Uni

vers

ity o

f N

orth

Dak

ota

on 1

2/20

/14

For

pers

onal

use

onl

y.

496 CAN. J . IIHYS. VOL. 56, 1978

inination des modes continus par la transformation I . A. RONVEAUX, A. MOUSSIAUX et A . A. LUCAS. Can. J. de Hankel peut Cvidemment- se gCnCraliser B un Phys.55. 1407(1977).

nombre quelconque de films. 2. M. F. BEAUWENS. Memoire d e licence en mathematiques. Facultes Universitaire Notre-Dame d e la Paix. Namur.

NOTE A J O U T ~ E A LXPREUVE: Les rCsultats con- tenus dans ce travail coi'ncident avec les rksultats annoncCs dans la rCf. 4.

Remerciements Marie-Francoise Beauwens, Ctudiante au dCparte-

ment de iilathkinatique a participC activement B la prkparation de ce travail et differentes approches f~irent coinparkes lors de nombreuses discussions avec A. A. Lucas, K. Othaka, M. Schmeitz et F. Delanaye. Les auteurs se font un plaisir de remer- cier les uns et les autres pour cette collaboration fructueuse.

Ce travail s'inscrit dans le cadre de recherche du programme IRIS (Institut de Recherche sur les Interfaces Solides) du Ministere Belge de la Politique Scientifique.

Belgique. 1977. 3. M. S C H M E ~ T Z et A. A. LUCAS. S~ll-fXe S C ~ . 64, 176 (1977). 4. K. OHTAKA et A. A. LUCAS. Solid State C o m m ~ ~ n . 24, 565

(1977). 5. P. M. MORSE et H. FESHBACH. Method of theoretical

physics. McGraw-Hill, New York, NY. 1953. 6. 1. N. SNEDDON. The ~ l s e of integral transforms. Tata

McGraw-Hill Publ. Co. , New Delhi, India. 1974. 7. W. MAGNUS, F. OBERHETTINGER e t R. P. SONI . Formulas

and theorems for the special functions of mathematical physics. Springer Verlag, Berlin. 1966.

8. I. S. GRADSHTEYN e t I. M. RYSHIK. Table of integrals, series and products. Academic Press, New York, NY. 1965.

9. M. ABRAMOWITZ et I. A. STEGUN. Handbook of mathema- tical fi~nctions. Dover Publ. Inc., New York, NY. 1965.

10. N. G. VAN KAMPEN, B. R. NIJBOER e t K. SCHRAM. Phys. Lett. A, 26, 30 (1968).

11. E. W. HOBSON. The theory of spherical and ellipsoidal harmonics. Chelsea Publ. Co., New York, NY. 1965.

12. A. RONVEAUX. C. R. Acad. Sci. Paris, Ser. A, 285, 965 (1977).

Can

. J. P

hys.

Dow

nloa

ded

from

ww

w.n

rcre

sear

chpr

ess.

com

by

Uni

vers

ity o

f N

orth

Dak

ota

on 1

2/20

/14

For

pers

onal

use

onl

y.